Científicos han empleado la espectroscopia cuántica de fantasmas resuelta en el tiempo (tr-QGS) para superar las limitaciones del principio de incertidumbre de Fourier en la espectroscopia ultrarrápida de sistemas moleculares. Esta técnica, que utiliza pares de fotones entrelazados, permite un control independiente de las escalas temporales y espectrales, una ventaja crucial para desentrañar la dinámica de la coherencia electrónica en agregados moleculares. La investigación se centró en trímeros de perilenobisímida (PBI-1), revelando una coherencia electrónica que oscila a 0.7 eV durante más de 50 fs, una característica del acoplamiento no adiabático que hasta ahora permanecía oculta en mediciones convencionales debido al ensanchamiento limitado por Fourier.
El estudio combinó una descripción cuántica de la interacción luz-molécula con simulaciones de la matriz de densidad resuelta en el tiempo (TD-DMRG). Estas simulaciones incorporaron explícitamente cinco modos vibracionales y el acoplamiento no adiabático entre estados electrónicos, lo que permitió una comprensión detallada de los procesos subyacentes. Un hallazgo significativo fue la observación de una transferencia directa de coherencia electrónica a vibracional a los 200 fs, proporcionando una visualización en tiempo real de las vías de relajación vibronicas.
La correlación de fotones entrelazados inherente a la tr-QGS ofrece una sensibilidad superior al límite de ruido de disparo y suprime los artefactos de fotoblanqueo que a menudo afectan a las mediciones clásicas. Estos resultados establecen la tr-QGS como una herramienta transformadora para investigar la dinámica no adiabática en agregados moleculares, complejos de captación de luz y fotocatalizadores, abriendo nuevas vías para revelar la coherencia cuántica en la química con una precisión tiempo-energía sin precedentes.